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质子导电聚合物及其制法,用该聚合物的膜,和用该膜的燃料电池

质子导电聚合物及其制法,用该聚合物的膜,和用该膜的燃料电池

本发明提供一种质子导电聚合物,其制备方法,从该质子导电聚合物制造的聚合物膜,和含有该聚合物膜的燃料电池。该质子导电聚合物包含可键合到它聚酰亚胺主链上的可带酸的芳族基团和连接到该芳族基团上的质子导电酸基团。该质子导电聚合物制造的聚合物膜比现有的磺化聚酰亚胺膜具有更高的机械强度和离子(质子)电导率,因此改进了燃料电池的性能。另外,本发明质子导电聚合物膜成本低,能使汽车燃料电池商业化。由于质子导电聚合物膜对甲醇渗透性较小,它可有效用于DMFCs而不引起电池性能降低。

Description

SPE燃料电池包括使用氢气作燃料源的质子交换膜燃料电池(PEMFCs)和直接甲醇电池(DMFCs),该电池使用直接施加到阳极的液体甲醇作为燃料源产生能量。

对于实施例12和13和对比例1中制造的质子导电聚合物膜,测量关于温度的离子导电率。结果显示于图2。如在图2中显然的那样,根据本发明的聚合物膜的离子电导率明显好于常规的聚合物膜。根据本发明的聚合物膜的高离子电导率是由于比常规聚酰亚胺薄膜更多的酸基团。此外,因为用于制造本发明聚合物膜的聚酰亚胺衍生物在侧链中包含酸基团,确定从其制备的膜机械性能的聚酰亚胺衍生物并不受酸基团影响,使得聚甚至在更大量酸基团下,聚合物膜也保持较强的机械强度。

对比例1将250g的间甲酚,10g的4,4′-二氨基-(1,1′-联苯)-2,2′-二磺酸,和30g的5,5-氧双(1,3-异苯并呋喃二酮)在500-cm3反应器中在180℃下反应4小时。采用搅拌将反应产物冷却到50℃,接着加入13.4g的4,4-亚甲基二苯胺,和再加热到180℃用于聚合。将反应溶液冷却至室温以终止聚合和采用甲醇溶液沉淀。将获得的沉淀物采用甲醇洗涤以提供含有磺化聚酰亚胺主链的质子导电聚合物。使用质子导电聚合物制造聚合物膜。

实施例11聚酰亚胺衍生物共混物的制备将1.0g实施例1中获得的PHIDPS加入到15ml的1,4-二噁烷中并搅拌得到透明溶液。将50mg聚氨酯(PU)(Techflex,Sigma Aldrich Co)加入该溶液中并在室温下搅拌24小时。过滤获得的溶液以提供透明的,棕色溶液。

如图1所示,在PEMFC的气体扩散电极中,分别在阳极和阴极衬底层14和15上形成催化剂层12和13。阳极和阴极的衬底层14和15由碳布或碳纸形成。处理阳极和阴极的衬底层14和15的表面,以便反应气体和水在反应之前和之后容易渗透入质子交换膜11。

SPE燃料电池包括使用氢气作燃料源的质子交换膜燃料电池(PEMFCs)和直接甲醇电池(DMFCs),该电池使用直接施加到阳极的液体甲醇作为燃料源产生能量。

通式(3)(继续)

当将氢作为反应气体提供到具有上所述这样结构的PEMFC时,氢气分子通过在阳极中的氧化反应分解为质子和电子。这些质子通过质子交换膜11到达阴极。同时,在阴极中,氧气分子获得来自阳极的电子和被还原成氧离子。这些氧离子和来自阳极的质子反应以产生水。

反应方案(2)在上述反应方案(2)中,可用的三烷基膦可含有相同或不同的C1-C20烷基。芳族羟基化合物A5OH的合适例子包括二苯基乙醇、苯甲醇、二苯基甲醇、9-芴甲醇,1-(9-芴)乙醇,9-芴乙醇,二苯基丙醇,三苯基乙醇,三苯基甲醇,2-茚满醇,苯乙醇、等等。

本发明的质子导电聚合物膜是由上述质子导电聚合物或包含上述质子导电聚合物的聚合物共混物通过溶剂流延或热压制备的,具有所需的厚度。本发明的质子导电聚合物膜的厚度范围优选为5μm-200μm。

酸基团给体的例子包括氯磺酸、乙酰基磺酸盐,三氧化硫、磷酸(H3PO4)等等。偶氮化合物的例子包括偶氮二羧酸二乙酯(DEAD),偶氮二羧酸双(2,2,2-三氯乙基)酯、偶氮二羧酸二苯基酯、偶氮二羧酸二叔丁酯,偶氮二羧酸二苄酯、偶氮二羧酸二isoprotyl酯,等等。

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